高冠道教授课题组在氧空位活化过硫酸盐方向取得新进展

发布时间:2020-12-30浏览次数:10

过硫酸盐(PS-AOPs技术作为传统Fenton反应的可替代技术受到了广泛的关注。常用的PS活化方法:如碱活化,因其具有动力学慢和对碱的需求量大等缺点而不具有实际可操作性;物理活化方法(如,热、超声、紫外线等)可有效活化PS,但高密度的能量输入增加了其使用成本;过渡金属(如,Co2+Cu2+Hg2+Ag+等)是PS优异的活化剂,但二次污染的风险难以规避。因此,开发PS活化的新方法仍然是一个热点话题。氧空位(OV)作为金属氧化物中最常见的阴离子空位缺陷,其丰富的局域电子,可有效地促进O2N2CO2等的吸附和活化,在催化领域扮演着重要的角色。过二硫酸盐(PDS)因其具有与O2相似的O-O键,其是否能被OV吸附和活化引起了我们的高度关注。

针对上述问题,课题组以BiOBr为例,以水热法合成了富含OVBOB-OV,然后将其进行煅烧,通过控制煅烧时间,得到了系列不同OV浓度的BOB-H,并进一步探讨了OV活化PDS的过程机制。研究发现,在碱性条件下,BiOBr能够有效活化PDS,且其活性依赖于OV浓度。该活化过程是一个1O2介导的非自由基机制:HO作为PDS活化的驱动力,首先通过注入OV,形成Bi−OH桥连物种(PDS吸附和活化的理想位点),然后通过多步反应(形成中间物种O2Bi(III)/Bi(IV)参与氧化还原循环)形成1O2

 

 

上述研究成果以“Peroxydisulfate activation and singlet oxygen generation by oxygen vacancy for degradation of contaminants”为题,近期被Environmental Science & Technology正式接收。环境学院博士研究生卜永广为论文第一作者,高冠道教授为通讯作者,南京理工大学李红超博士、南京大学潘丙才教授为共同作者。研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等资助。