受污染水体和一些深层地下水中通常硝酸盐含量较高，过量摄入的硝酸盐在人体中可转化为有害的亚硝酸盐，导致高铁血红蛋白症等健康问题，与仲胺类物质反应还可能生成具有致癌效应的亚硝胺类物质，因此水中硝酸盐污染及其控制受到广泛关注。化学还原是去除水中硝酸盐的有效手段，零价铁是低成本的环境友好型还原剂，但其还原硝酸盐的主要产物是同为污染物的氨氮，且使用寿命短、再生困难。近期有研究表明将电化学技术同零价铁技术进行耦合，可在显著提高硝酸盐还原的氮气选择性的同时延长零价铁的使用寿命，但其强化还原机理尚不完全明确。
针对这一问题，高冠道教授、单超副研究员带领的课题组将载纳米零价铁阴离子交换树脂复合材料nZVI@D201作为零价铁基毫米级填充材料，在组装的填充柱流动式反应器中研究nZVI@D201在电化学调控作用下还原硝酸盐的性能和机理。研究发现，在单纯化学还原（不加电）条件下运行16 h后nZVI@D201失效，且产物以氨氮为主（72%-95%）；而在电化学调控作用下运行超过60 h时，nZVI@D201对硝酸盐的去除率仍维持在80%以上，且产物中N2的选择性达95%。电调控不仅延长了nZVI@D201的使用寿命，同时也显著提高了零价铁纳米复合材料对硝酸盐的去除能力和还原产物的氮气选择性。通过无纺布分隔、间歇通电、通入氢气和样品表征等方法，探究了电场、阴极电子、活性氢、氢气、零价铁及其腐蚀产物在耦合体系还原硝酸盐中的作用，排除了氢气作为活性物种再生零价铁的猜测，研究表明阴极电子和电致活性氢可持续将复合材料中零价铁表面的Fe(III)还原为Fe(II)，促进了零价铁表面还原活性物种结合态亚铁的原位再生，从而实现了硝酸盐的强化还原。研究揭示了电化学调控零价铁纳米复合材料强化还原硝酸盐的机理，为基于电化学与纳米复合材料的耦合开发新型高效水处理技术提供参考。
上述研究成果以Electrochemically Mediated Nitrate Reduction on Nanoconfined Zerovalent Iron: Properties and Mechanism为题近日发表于水处理领域知名学术期刊Water Research (https://doi.org/10.1016/j.watres.2020.115596)。2016级硕士刘振威、硕士生董上上为论文共同第一作者，高冠道教授、单超副研究员为论文通讯作者，研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等资助。